大連化物所發展大連相幹光源的中性團簇紅外光譜實驗法
http://www.1718001.com 2020-02-17 17:18:55 大連化學物理研究所

  近日,中国科学院大連化學物理研究所分子反应动力学国家重点实验室研究员江凌、中科院院士杨学明、张东辉团队,与清华大学教授李隽合作,在中性水团簇研究方面取得新进展,发展了基于大连相干光源的中性团簇红外光谱实验方法。

  團簇在能源催化和大氣霧霾等諸多化學過程中廣泛存在,團簇表征與性能研究對诠釋化學反應機理至關重要。目前,離子團簇研究居多,而中性團簇由于缺乏電荷、難于探測,相關實驗研究甚少,其瓶頸主要在于缺乏合適的紫外光源。2017年建成的大連相幹光源,是目前工作在極紫外波段的自由電子激光用戶裝置,具有高亮度和脈沖時間特性,可以有效地實現單光子阈值電離,非常適合用于中性分子和團簇的高靈敏度和高時間分辨的探測和研究。

  鑒于上述情況,江淩和楊學明團隊,發展了基于大連相幹光源的中性團簇紅外光譜實驗方法,用于質量選擇中性團簇的高靈敏探測、結構表征和性能研究。

  水是生命之源,水分子二聚體((H2O)2)是研究冰和液態水氫鍵作用機制的模型體系。然而,(H2O)2的紅外光譜指認仍然存在爭議。在本工作中,江淩和楊學明團隊利用自主研制的基于大連相幹光源的中性團簇紅外光譜實驗站,對(H2O)2中性團簇展開了詳細的研究,發現了分辨較好的四組譜峰;張東輝團隊利用自行發展的全維勢能面動力學方法,計算了紅外譜圖,將這四組譜峰精確地指認爲不同化學環境下的OH伸縮振動模式;李隽團隊利用分子軌道理論,剖析了成鍵特性,诠釋了OH伸縮振動的分布規律。這些研究結果有助于理解複雜體系的紅外光譜及結構特征。

  由于大連相幹光源的波長範圍涵蓋了絕大多數中性分子和團簇的第一電離勢,因此,該工作爲中性團簇結構與性能、催化反應中間體和自由基的探測、氣溶膠成核機制、生物分子表征等領域的前沿科學研究提供了新的策略。

  相关成果发表在《物理化学快报》(The Journal of Physical Chemistry Letters)上。该工作得到国家自然科学基金委动态化学前沿研究中心项目、中科院战略性先导专项(B类)“能源化学转化的本质与调控”﹑自然科学基金面上项目、大连化物所大连相干光源专项基金等资助。

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